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上海平博地址氟/硫基正极异质界面催化转换反映研究中取得系列进展
2019-09-06 13:44:54 | 【 【打印】【封闭】

  保守的嵌入型锂电池正极材料,如橄榄石(LiMPO4)、层状(LiMO2)及尖晶石(LiM2O4)等,虽然具有优良的电化学可逆性,可是其少量电子转移(0.5-1个)的短板极大限制了它们的电荷储存容量和能量密度,已不能满足可挪动电子设备、电动汽车及智能电网等使用范畴的快速成长。而基于多电子转换反映的氟或硫基正极因其极高的理论比容量和能量密度(例如:Li-FeF3, 713 mAh g-1, 1950 Wh kg-1; Li-S, 1672 mAh g-1, 2567 Wh kg-1)正在成为下一代动力存储系统正极材料的无力互助者。然而,氟基正极面临着缺乏内在锂源、较差的容量保持才能和倍率机能等环节挑战。而预锂化的氟化物又容易相分手,导致绝缘氟化锂的粗化具有及其在充电过程等分化坚苦等问题。硫基正极由于单质硫和放电产物(Li2S/Li2S2)的绝缘性、放电两头相多硫化物(LiPSs)的易消融性及其转换动力学有限,导致锂硫电池的现实使用受限。在氟/硫基正极异质界面引入具有催化效应的活性位点或纳米晶域,可完成LiF或锂硫化物的高效裂解或转化,以提高转换反映的倍率机能和降低其过电势,鞭策氟/硫基正极接近其能量密度极限。近期,中国科学院上海平博研究所李驰麟研究员,别离与中国工程物理研究院崔艳华研究员和中国科学院宁波材料技术与工程研究所杨明辉研究员互助,在氟/硫基正极异质界面催化的合成设想方面取患了系列研究进展,相关功能先后颁发在国际纳米/材料范畴出名杂志ACS Nano上。 

  对于追求含锂的氟化物正极,大量研究勤奋于用球磨方式将又一次原性过渡金属或低价态金属氧化物或氟化物与LiF纳米晶夹杂,可是这类纳米复合材料仍然具有较大的过电势和低的电流密度等劣势。该工作初次提出了氟基催化的概念,在脉冲激光堆积技术制备的LiF/Fe/CuLFC)薄膜电极中完成了三相的晶域平均分布、紧致接触和晶粒成长遏止,导致双金属(Cu/Fe)纳米晶域对LiF的低电位催化裂解,这矣忠淮锡程极大激活了含锂氟基正极的转换反映活性(~400 mAh g-1)和能量效率(~80%)。即便在不添加导电添加剂和粘合剂的环境下,这类锂化异质布局(LiF/Fe/Cu)能够大概完成显著的初次充电过程,其充电容量释放可达300 mAh g-1,且具有较低的充电过电势(2.7 - 4 V)。LFC电极的可逆轮回可达200圈以上,且赝电容储能贡献大于50%。与Fe-F电化学过程比拟,Cu纳米晶域掺入对Fe-Cu-F构成和分化的动力学有极强的催化传染感动,使得LFC正极的能量和功率密度别离可逾越1000 Wh kg-11500 W kg-1。该工作表白,只需内建导电(催化)收集设想合理,LiF基正极材料是很是有潜力的。该工作颁发于ACS Nano 2019, 13, 2490?2500 

  同时具有高导电性、高吸附性和催化活性的硫宿主骨架是锂硫电池持久追求的方针,可是被遍及研究的多为布局松散的多孔碳骨架材料。该工作提出一种新的具有多孔纳米带描绘的异质结材料(MoO2-Mo3N2),其比概况积只需95 m2 g-1,可是可作为紧致的正极骨架推动S/Li2S的均质空间分布和保形堆积。MoO2Mo3N2纳米晶域间的丰盛异质界面可作为对多硫化物的工作协同的捕捉-转换位点,其连系了Mo3N2导电性和MoO2吸附性的各自长处。部门氨化操作不只推动了纳米带因氮氧化物晶格不婚配而劈裂,并在其粗拙颗粒概况造出了丰盛的孔隙,推动了晶格缺陷的富集,使异质结区域成为多硫化锂的吸附点和转换加快位。即便在低概况积前提下,这类非碳异质结基质也能够完成高达75wt%的硫载量。MoO2-Mo3N2@S复合正极在1 C的充放电倍率下展现了1000圈的超长轮回不变性,并且维持了511 mAh g-1的可逆容量。在3.2 mg cm-2的高面载量下,MoO2-Mo3N2@S1000圈后的可逆容量仍然可维持在451mAh g-1。受益于多硫化物在异质结处的催化转换,MoO2-Mo3N2@S中的锂离子扩散系数高达2.7 × 107 cm2/s。多硫化物和异质结的亲和性可完成负极锂金属在持久轮回后的无枝晶电镀。即便在没有高比概况碳收集布局的帮助下,具有工作协同或功能分享的异质布局也可作为高机能锂硫电池完成的可行处理方案。该工作颁发于ACS Nano 2019, DOI: 10.1021/acsnano.9b02231.  

  相关研究工作获患了国度重点研发筹算、国度天然科学基金等项方针赞助和支撑。   

  附文章链接: 

  https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.8b09453  

  https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.9b02231 

双金属(Fe-Cu)纳米晶域催化LiF高效裂解以助力氟基转换反映正极

导电多孔MoO2-Mo3N2协同工作异质结作为高载量锂硫电池的低概况积正极宿主

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